En 1884 su padre construyó un pequeño pabellón de una sola planta en el jardín que se extendía delante de la casa hacia el sur. Pero el número de libros seguía creciendo y en 1892 hubo que ampliar dicho pabellón, que sería ya el definitivo en vida de Menéndez Pelayo. Este edificio constaba de tres naves, la central más alta y más ancha que las otras dos y recubierta de estantes. En la sala sur, donde está su estudio, guarda los libros más valiosos, que ya en esta época son conocidos por estudiosos y eruditos de la época. En el exterior, la fachada terminaba en una solana en piso alto, debido al desnivel de la calle Gravina.

Cuando Menéndez Pelayo muere en 1912, el Ayuntamiento de Santander aceptó el legado otorgado en su testamento del edificio de su Biblioteca y sus libros, con el fin de que fuera una instituciòn importante al servicio de los estudiosos y de la ciencia. La ciudad de Santander, agradecida por la donación, decide impulsar una suscripción para la remodelación y acondicionamiento de la Biblioteca para uso público. La obra fue encomendada al gran arquitecto montañés Leonardo Rucabado, que le dio al edificio la sobria elegancia de su personal estilo historicista en su versión montañesa, con influencia del barroco y herreriano, respetándo el estudio tal y como estaba. El edificio es un rectángulo de unos 300 metros cuadrados, dividido, como ya se ha dicho anteriormente, en tres naves. En la central, de mayor elevación, se sustituyó la primitiva bóveda por una vidriera con el escudo real de España. Las ventanas laterales también se enriquecieron con vidrieras que exhiben los escudos de las Universidades Complutense, de Salamanca, Central y de Barcelona. A sus paredes laterales se adosa una artística estantería de roble, cerrada por puertas de cristal, y una galería superior abierta. La planta baja del edificio se dejó depósito para los libros que no tenían cabida en la superior y a partir de 1956 parte de ese depósito se habilitó para sala de conferencias, conociéndose como "Cátedra de Menéndez Pelayo", con bancos que reproducen el modelo de los del S. XV de la Capilla Universitaria de Salamanca.

Destaca en el exterior la bella fachada principal orientada al sur y formada por dos cuerpos. Desde el inferior hasta el primer cuerpo arranca una amplia escalinata de piedra de dos ramales que confluye en la meseta de la planta noble; se abre aquí la puerta principal, de arco rebajado y rica verja acristalada que hace juego con los cuatro ventanales de los lados, y tiene por encima el escudo de Santander, sobresaliendo en el centro una balaustrada rematada con bolas, lo mismo que en la escalinata.

Entre los manuscritos destacan los medievales, sobre todo las Crónicas, y en especial la Crónica Troyana y el Arte Cisoria. Podemos también citar, entre los manuscritos de los siglos XVI y XVII el autógrafo de La virtud militante de Quevedo o Los melindres de Belisa de Lope de Vega. Posteriormente, destacan los de los siglos XVIII y XIX.

Los impresos deben de comenzar por los incunables de los que este centro cuenta con 23, destacando las Enneadas de Plotino, en vitela. Es de Florencia (1499) y parece ser que perteneció a la reina Isabel la Católica. Otro incunable importante es el Cordial de las cuatro cosas postrimeras, impreso en Zaragoza en 1499.